1900 begann der Bündner Kunstverein mit dem Aufbau einer Kunstsammlung. Heute ist es die Aufgabe der Stiftung Bündner Kunstsammlung, für das Bündner Kunstmuseum gezielt Werke zu erwerben.

Die Sammlung umfasst mittlerweile etwa 6000 Arbeiten aus allen Bereichen der bildenden Kunst von der Mitte des 18. Jahrhunderts bis zur Gegenwart. Ein Teil davon ist ständig in der Villa Planta ausgestellt. Es sind vorwiegend Werke von Bündner oder Schweizer KünstlerInnen. Mit umfassenden Werkgruppen sind Angelika Kauffmann, Giovanni Segantini, Augusto Giacometti, Giovanni Giacometti, Alberto Giacometti, Ferdinand Hodler, Ernst Ludwig Kirchner, die Vertreter der Gruppe 'Rot-Blau' und zeitgenössische Bündner KünstlerInnen wie Matias Spescha, Not Vital, Elisabeth Arpagaus oder Pascale Wiedemann vertreten. Im Sulser-Bau finden jährlich etwa sechs Ausstellungen statt. Neben Werkschauen historischer und zeitgenössischer Bündner KünstlerInnen sind immer wieder Retrospektiven wichtiger Schweizer KünstlerInnen und in regelmässigen Abständen auch Präsentationen internationaler Gegenwartskunst zu sehen.